Cố Giáo sư Nguyễn Đổng Chi đã sưu tầm và viết lại gần 2.000 truyện cổ Việt Nam. Số truyện trên được ông sử dụng để soạn bộ sách Kho tàng truyện cổ tích Việt Nam gồm 5 tập. Đây cũng là bộ sách nghiên cứu được biên soạn và in xong lâu nhất: 25 năm (1957-1982), rải rác với tổng cộng 5 lần in lẻ. Ông đã phân loại truyện cổ tích thành 3 tiểu loại: 1. Cổ tích thần kỳ; 2. Cổ tích thế sự; 3. Cổ tích lịch sử.[1]
Với cuộc đời từng trải, với hơn 50 năm cầm bút, phạm vi chủ yếu của Nguyễn Đổng Chi thật rộng: sáng tác văn học, nghiên cứu văn học viết, nghiên cứu lịch sử, nghiên cứu Hán - Nôm, ở lĩnh vực nào ông cũng có những đóng góp đột xuất, như công trình Việt Nam cổ văn học sử lần đầu tiên đưa văn học chữ Hán của người Việt vào văn học sử và nghiên cứu văn học sử theo thể loại, loại hình, kiểu nhà văn..., công trình về nông dân khởi nghĩa lý giải uyển chuyển nguyên nhân bùng phát của khởi nghĩa nông dân không đơn thuần do nghèo khổ mà bắt nguồn có ý thức từ tư tưởng chống đối của tầng lớp tiểu trí thức, hay việc phát hiện di chỉ đồ đá cũ ở núi Đọ, Thanh Hóa năm 1960... Nhưng cống hiến nổi bật hơn cả của ông là ở lĩnh vực sưu tầm, nghiên cứu văn học, văn hóa dân gian, được coi là một trong những nhà văn hóa dân gian hàng đầu, nhất là những kiến giải mới mẻ về loại hình truyện cổ tích Việt Nam trong tương quan với cổ tích thế giới. Ông là người đầu tiên xâu chuỗi các motif truyện cổ tích Việt Nam với cổ tích của nhiều nước.
Ông cũng đã viết những báo cáo khoa học chứng minh cứ liệu lịch sử về các quần đảo Hoàng Sa, Trường Sa đệ trình chính phủ Việt Nam.
Giáo sư Nguyễn Đổng Chi còn có công kế tục xây dựng Mộng Thương thư trai do cha ông sáng lập cuối thế kỷ 19, một thư viện gia đình lớn bậc nhất ở Nghệ Tĩnh (cùng với thư viện Cao Xuân Dục ở Diễn Châu), là một trong những "nguồn sữa" nuôi dưỡng nên các nhà văn hóa của gia đình Nguyễn Chi (xem thêm bài Hồng Lĩnh và Lộc Hà, Can Lộc ở phần tham khảo).
